Группа ученых Лаборатории нейтронной физики ОИЯИ исследовала образцы цементов с различными включениями, применяемых для длительного кондиционирования – одной из основных стадий обращения с радиоактивными отходами. В результате экспериментов с использованием методов неразрушающего структурного нейтронного контроля были определены цементные матрицы, обладающие высокими характеристиками механической стабильности. По мнению ученых, полученные результаты могут стать перспективной основой для дальнейших исследований новых типов цементных составов.

Радиоактивные отходы образуются во всех отраслях атомной промышленности: на атомных электростанциях и исследовательских реакторах, радиохимических производствах, предприятиях, обслуживающих корабли с ядерными энергетическими установками, промышленных предприятиях, применяющих радионуклиды, в медицинских центрах. Одним из наиболее простых и эффективных способов их переработки является цементирование: отходы помещаются в герметичный контейнер и заливаются цементным раствором. Так как необходимые для цементирования материалы сравнительно дешевы, этот метод переработки радиоактивных отходов является одним из наиболее экономически выгодных и надежных решений.

В настоящее время для этих целей наряду с методами синтеза активно разрабатываются новые химические составы цементных материалов – так называемые цементные матрицы. Эти задачи осложнены жесткими требованиями к технологическим параметрам и долговечности конечной продукции. Здесь на первый план выходит детальная структурная диагностика новых составов или уже готовых цементных изделий. Подобными исследованиями цементных матриц для кондиционирования радиоактивных отходов различных типов ученые ЛНФ ОИЯИ занимаются с 2018 года.

Недавно этот научный коллектив приступил к решению задачи поиска оптимального состава цементной пасты для работы с отходами металлического алюминия. Требовалось, чтобы после затвердевания цементной матрицы итоговый материал имел низкую скорость проницаемости воды и щелочных растворов внутрь объема. Представленные результаты получены совместно с коллегами из «Horia Hulubei» National Institute of Physics and Engineering (Румыния) и Nuclear Research Center, EAEA (Египет).

«Даже для гражданского строительства проницаемость влаги в цементные материалы представляет существенную проблему. Если речь идет о хранении радиоактивных отходов, то предотвращение проникновения воды извне в уже готовые изделия становится одной из ключевых задач», – отметил один из авторов исследования, сотрудник научно-экспериментального отдела нейтронных исследований конденсированных сред ЛНФ ОИЯИ Сергей Кичанов. Ученый пояснил, что прочность цементного компаунда – застывшей смеси цемента и отходов, подготовленных для хранения, – в первую очередь определяется его пористостью и трещинообразованием.

«Это объясняется тем, что минимальная пористость цементных материалов обуславливает их устойчивость к выщелачиванию, глубокому проникновению влаги с поверхности, морозостойкости цементных изделий. К настоящему времени хорошо известно, что трещины и поры являются легкими путями для попадания воды или водных растворов в толщу конструкционных цементных изделий. Этот процесс часто приводит к серьезному ухудшению состояния строительных конструкций», – подчеркнул Сергей Кичанов.

В своих экспериментах ученые исследовали новые композиты с добавлением органических и неорганических компонентов в цементную пасту, а за основу взяли доступный строительный портлендский цемент. К полученным составам добавляли алюминий, чтобы оценить структурные характеристики получаемой пасты. Таким образом, в процессе выбора и оценки подходящих материалов для кондиционирования радиоактивного металлического алюминия были подготовлены восемь образцов, полученных с использованием цементов двух типов – CEM III-A и CEM V-A – с органическими и неорганическими добавками.

Для идентификации и анализа структурных особенностей цементных материалов: наличия внутренних трещин и полостей, исследования пористости – ученые использовали метод нейтронной радиографии и томографии. Этот метод неразрушающей структурной диагностики позволяет получать нейтронные изображения и объемные трехмерные реконструкции внутреннего строения объектов с пространственным разрешением лучше 100 мкм. Для получения объемных трехмерных изображений, которые проиллюстрируют пространственное расположение компонентов цемента, все образцы были исследованы на станции нейтронной радиографии и томографии на исследовательском реакторе ИБР-2 в ЛНФ ОИЯИ.

В результате в части образцов обнаружились водосодержащие микрообъемы и поры, которые образовали кластеры или агрегаты диаметрами до 0,6–0,8 мм. В то же время другая часть образцов характеризовалась малой степенью пористости. Для каждого из образцов были рассчитаны величины пористости и коэффициенты абсорбции влаги в рамках капиллярной модели, проанализированы аномальные процессы впитывания влаги, исследованы зависимости абсорбции воды от особенностей приготовления цементных матриц, процессы проникновения воды в армированные цементные изделия.

«Исследования показали, что органические компоненты, добавляемые в цементную пасту, препятствовали образованию трещин и пор в конечных составах, – подчеркнул научный сотрудник ЛНФ ОИЯИ Иван Зель. – Органические соединения «забирают» избыток образующихся в процессе синтеза сопутствующих газов».

Восстановленные трехмерные модели с анализом пространственной локализации зон, богатых водой (обозначены красным цветом), внутри исследуемых цементных фрагментов по данным нейтронной томографии

Полученные результаты, отмечают ученые, имеют важное значение для разработки новых и совершенствования существующих технологий создания перспективных цементных материалов для строительства хранилищ радиоактивных отходов и гражданских объектов. Кроме этого, результаты исследования послужат для прогнозирования влияния внешних условий: влажности климата, атмосферных осадков и др. – на механические и физические свойства этих материалов.

В 2022 году коллектив ученых Лаборатории получил вторую премию Объединенного института ядерных исследований в номинации «Научно-технические прикладные работы» за неразрушающий микроструктурный анализ перспективных цементных материалов для строительства хранилищ радиоактивных отходов и гражданских объектов и полученные результаты нейтронной радиографии и томографии.