В ОИЯИ с 2014 года развивается межлабораторный проект TANGRА (TAgged Neutrons and Gаmma RAys), установки которого работают на основе метода меченых нейтронов (ММН). Сейчас в рамках проекта создается прототип мобильной установки для определения концентрации углерода в почве, которую планируется использовать на карбоновых полигонах – специальных территориях, предназначенных для разработки и испытания методик измерения выбросов и поглощения парниковых газов.

Метод меченых нейтронов был разработан в 60-х годах, но долгое время его распространению препятствовало то, что нейтроны можно было получить лишь на стационарной аппаратуре, устанавливаемой на ускорителях. В 2000-х годах метод ММН получил новый импульс – в то время появились первые компактные переносные нейтронные генераторы, которые производят меченые нейтроны. Для примера, ускоритель Лаборатории нейтронной физики ОИЯИ, на котором проводились первые опыты по изучению ММН, занимает башню высотой в 6 этажей, а переносной нейтронный генератор имеет размер 30 см и вес 8 кг.

Чем помечены нейтроны?

В портативном нейтронном генераторе происходят столкновения ядер двух изотопов водорода. Дейтроны, ускоренные до энергии около 100 кэВ, сталкиваются с тритиевой мишенью и рождают нейтроны c энергией 14 МэВ. В реакции «дейтерий – тритий» выделяется не только нейтрон, но и альфа-частица (ядро атома гелия 4He), которая летит в противоположном по отношению к нейтрону направлении, практически на 180°.

«Если зарегистрировать α-частицу, то можно узнать направление, в котором полетел образовавшийся с ней нейтрон. Эта процедура называется мечением нейтрона. Меченый нейтрон, попадая в вещество, индуцирует реакции неупругого рассеяния, в которых возбуждение ядра снимается путем испускания гамма-квантов. Энергетический спектр γ-квантов каждого элемента уникален и служит своеобразными «отпечатками пальцев», позволяющими идентифицировать тот или иной элемент», — рассказал о сущности метода главный научный сотрудник Лаборатории физики высоких энергий ОИЯИ, участник коллаборации TANGRA Михаил Сапожников.

Рис. 1. Общая схема метода меченых нейтронов

Гамма-кванты регистрируются сцинтилляционными гамма-детекторами – устройствами, излучающими свет при поглощении ионизирующего излучения. Относительные концентрации элементов, входящих в состав вещества, определяются по соотношению между интенсивностями пиков в спектре γ-квантов.

С помощью ММН возможно определить местонахождение объекта внутри твердого тела в 3D: например, можно определить, где конкретно внутри куска кимберлита находится алмаз, и даже узнать его размер. «Самое замечательное свойство ММН состоит в том, что можно получить информацию и о третьей пространственной координате, направленной вдоль направления полета нейтрона. Для этого определяется время пролета, которое проходит между попаданием α-частицы в альфа-детектор и приходом γ-кванта из объекта досмотра в соответствующий гамма-детектор. Зная время пролета, можно вычислить расстояние до той точки, из которой вылетел γ-квант, поскольку скорость нейтрона постоянна и равна 5 см/нс», — рассказал Михаил Сапожников.

«Обычные источники нейтронов испускают их во все стороны, как обычная лампочка испускает фотоны. В методе меченых нейтронов объект досмотра облучается как бы набором узких нейтронных пучков, своеобразным аналогом лазерных указок», — добавил ученый.

ММН выгодно отличается от многих других методов элементного анализа тем, что он является дистанционным, неразрушающим и не требует никакой пробоподготовки: например, очистки, сушки или дробления пробы.

Фундаментальные исследования

Заместитель директора Лаборатории нейтронной физики ОИЯИ по научной работе и руководитель проекта TANGRА Юрий Копач рассказал, что проводить прикладные исследования с высокой точностью помогает решение фундаментальных задач проекта. В фундаментальную часть TANGRА входят, во-первых, измерения реакции неупругого рассеяния быстрых нейтронов на различных ядрах. Процесс неупругого рассеяния нейтрона происходит, когда нейтрон, как правило, с энергией в несколько МэВ, после попадания в ядро переводит его в возбужденное состояние, после чего ядро снова испускает нейтрон, уже с меньшей энергией. В такой реакции нейтрон теряет часть энергии, передавая ее ядру, а ядро в возбужденном состоянии, в свою очередь, испускает гамма-кванты или другие частицы.

«Для того чтобы метод работал, нужно хорошо знать энергии характеристических гамма-квантов для каждого элемента, а также вероятности их испускания. Измерение этих вероятностей является одной из основных задач проекта «Разработка методики позиционно-чувствительного нейтрон-гамма элементного анализа», который стал одним из победителей среди заявок на конкурс Российского научного фонда 2023 года «Проведение фундаментальных научных исследований и поисковых научных исследований отдельными научными группами». Второе направление фундаментальных исследований в проекте TANGRА – это измерение угловых корреляций нейтронов и гамма-квантов. Последние испускаются неизотропно – неравномерно в пространстве, и у них есть некоторая угловая зависимость от направления налетающего нейтрона», — пояснил Юрий Копач.

Карбоновые полигоны, быстрые нейтроны

К реализуемым сейчас прикладным применениям ММН относится задача по определению углерода в почве. Она решается совместно с участником коллаборации TANGRA – ООО «Диамант» (г. Дубна), которое активно использует ММН для разных целей. ОИЯИ и эта коммерческая организация будут совместно создавать прототип мобильной установки для исследований почвы в полевых условиях.

ММН в настоящее время представляется едва ли не единственным надежным и простым способом определения массовой концентрации химических элементов на больших территориях. При использовании «стационарных» методов химического анализа почвы необходимо брать пробы во многих местах и усреднять их результаты. «И все равно данные выходят ненадежными, поскольку невозможно пройти поле целиком таким способом. А наша установка, надеемся, будет способна проехать все поле и предоставить полные данные по нему», — заключил Юрий Копач. Он добавил, что в мире уже действует прототип мобильной установки на быстрых, но не меченых нейтронах. «Мы идем, по сути дела, в том же направлении», — пояснил ученый.

Работы проекта TANGRA по определению углерода в почве, проведенные в лабораторных условиях, показали обнадеживающие результаты. «В лабораторных условиях мы можем определять процентное содержание углерода в почве. Однако то, как применяемый нами метод будет работать в полевых условиях, нужно проверять на прототипе мобильной установки», — сообщил Юрий Копач. Он пояснил, что в прибор должна быть встроена система геопозиционирования, поскольку наибольший интерес почвоведов и агрономов представляет исследование концентрации углерода на большом пространстве, пусть и не с такой точностью, как это можно определить на одном маленьком участке. Главная цель здесь – быстро проводить измерения на большой площади. Планируется, что к работам в поле подключатся почвоведы, которые смогут указывать территории для поиска углерода, и, возможно, других химических элементов.

В 2021 году ООО «Диамант» уже проводило пилотные измерения в полевых условиях на одном из первых в России карбоновых полигонов в Калужской области. Исследователи убедились, что установка может работать в режиме движения по полю; были оценены значения точности измерения концентрации углерода.

По результатам измерений содержания углерода в почве в лабораторных условиях с помощью ММН на TANGRA вышла статья, опубликованная в журнале «Письма в ЭЧАЯ», «Определение концентрации углерода в почве с использованием метода меченых нейтронов» авторов: В. Ю. Алексахин, Е. А. Разинков, Ю. Н. Рогов, А. Б. Садовский, М. Г. Сапожников, И. Д. Дашков, Д. Н. Грозданов, Ю. Н. Копач, В. Р. Ской, Н. А. Федоров. В статье оцениваются возможности прототипа установки для определения элементного состава почвы методом меченых нейтронов, представлена разработанная процедура градуировки установки и результаты измерения проб почвы и градуировочных проб, которые были измерены не только методом ММН, но и методом химического анализа – этот метод можно считать эталонным для определения состава химических элементов в образце, однако для его использования требуется предварительно подготовить пробу, стереть ее практически в порошок. Для массовой концентрации углерода исследователи получили значения точности измерений с помощью нового метода.

Рис. 2. Энергетический спектр γ-квантов образца почвы. Точками показаны экспериментальные данные. Разными цветами показаны вклады от энергетических спектров отдельных элементов, голубой линией – вклад от кислорода, зеленой – от кремния, красной – от углерода. Синей линией показан суммарный вклад всех элементов

Анализ горных пород, опасных грузов и другие применения ММН

Помимо измерений для решения проблемы глобального потепления, ММН можно использовать для различных промышленных применений. При помощи метода можно определять содержание 24 элементов таблицы Менделеева: Na, Mg, C, N, O, F, Al, Si, P, S, Cl, K, Ca, Ti, Cr, Mn, Fe, Ni, Cu, Zn, Zr, Pb, Sn, Bi. Именно эти элементы дают отчетливые пики на энергетических спектрах γ-квантов.

Очень востребованы оказались применения ММН в металлургической, угольной и цементной промышленности. Во всех этих областях контроль сырья на конвейере решался отбором проб и последующим химическим анализом, на что уходило не менее нескольких часов. Поточные анализаторы ММН позволяют получать информацию об элементном составе сырья на конвейере каждую минуту без какого-либо отбора пробы.

В США метод применялся даже в исследованиях по определению элементного анализа животных и человека in vivo (в естественных условиях). Так, в Брукхэйвенской национальной лаборатории облучали 20 добровольцев в восьми точках тела, измеряя концентрацию азота, углерода и других элементов в организме человека. Изучение состава тела проводится для оценки физического развития человека, его адаптации к среде обитания, а также к условиям профессиональной и спортивной деятельности, таким как экстремальные виды спорта, работа в условиях гипогравитации, гипоксии, недостаточной инсоляции и пр. В клинической медицине исследование состава тела связано с диагностикой и оценкой эффективности лечения отдельных болезней, таких как ожирение и остеопороз.